文部科学省 新学術領域研究(平成27年~31年)高難度物質変換反応の開発を指向した精密制御反応場の創出

金 鉄男 » English

所属 東北大学大学院理学研究科
役職 准教授
連絡先 Email
HP http://www.orgreact.sakura.ne.jp/index.html
専門分野 有機合成化学、材料化学、触媒化学、構造有機化学
研究キーワード 超空間反応場、ナノポーラス金属、結合活性化、不均一触媒反応
所属学会・研究会 日本化学会、有機合成化学協会、近畿化学協会

概要

ナノポーラス金属材料は,金属のリガメントがひとつながりになった三次元的開気孔型のスポンジ状構造に基づく高い触媒活性と、バルク金属形状としての取り扱いやすさという二つの特徴を兼ね備えたユニークな触媒である。これまで、ナノポーラス金属材料触媒は主に物理・材料分野で研究がなされているが、その触媒機能を生かした物質変換反応への応用例は少ない。これまで私は、ナノポーラス金属触媒を反応場として、アルキンのC-C三重結合活性化、B-B結合切断、C-H結合活性化、Si-H結合活性化、などの触媒新機能の発見により、様々な不均一分子変換反応の開発を達成した。特に、AuPd異種金属ナノポーラス触媒の相乗効果による高選択的共役エノンの1,4-ヒドロシリル化の発見は、新たな金属組成やナノ構造の制御により従来達成困難であった様々な結合活性化が可能になることを示唆した。本研究では、これらの知見とグリーン・サステイナブルケミストリーの観点に基づき、ナノポーラス金属触媒の新たな結合活性化機能の開発により、「触媒回収・再利用」が簡便である高難度不均一物質変換反応の開発を目指す。例えば、種々のナノポーラス金属種(Au,Pd,Pt,Cu,異種金属など)を作製し、C-C単結合活性化による選択的ジホウ素化、芳香環やヘテロ芳香環のC-H結合活性化によるカルボキシ化やホウ素化反応、B-Si活性化によるアルキンのシリルホウ素化、C-N結合切断によるπ共役骨格の構築、などの従来達成困難であった高難度不均一触媒的変換反応を実現する。

研究業績

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原著論文

  • "Unsupported Nanoporous Gold Catalyst for Chemoselective Hydrogenation Reactions under Low Pressure: Effect of Residual Silver on the Reaction"
    Takale, B. S.; Feng, X.; Lu, Y.; Bao, M.; Jin, T.; Minato, T.; Yamamoto, Y.
    J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 10356
  • "N-Methyl Transfer Induced Copper-Mediated Oxidative Diamination of Alkynes"
    Ho, H. E.; Oniwa, K.; Yamamoto, Y.; Jin, T.
    Org. Lett., 2016, 18, 2487

国際会議

  • 第2回精密制御反応場国際シンポジウム
    "Nanoporous Gold Catalyst for Selective Hydrogenation of Multiple Bonds under Low Pressure: Residual Silver Effect", Poster Presentation
    Jin, T.; Takale, B. S.; Bao, M.; Yamamoto, Y.
    2017年5月12日~2017年5月13日, 大阪, 日本
  • 20th International Symposium on Homogeneous Catalysis (ISHCXX)
    "Oxidative aromatization of 9-([1,1'-biphenyl]-2-ylmethylene)-9H-fluorenes via spirocyclization and 1,2-aryl migration cascade for synthesis of polyaromatic hydrocarbons", Poster Presentation
    Jin, T.; Zhang, X.; Xu, Z.; Yamamoto, Y.
    2016年7月10日~2016年7月15日, Kyoto, Japan

国内学会(会議)

  • 第63回有機金属化学討論会
    "N-Methyl Transfer Induced Copper-Mediated Oxidative Diamination of Alkynes", ポスター発表
    Jin, T.; Ho, H. E.; Oniwa, K.; Yamamoto, Y.
    2016年9月14日~2016年9月16日, 東京
  • 化学系学協会東北大会
    "新規C-H結合直接変換反応を用いた縮合多環式π共役骨格の構築", 招待講演
    金 鉄男
    2016年9月10日~2016年9月11日, いわき市