文部科学省 新学術領域研究(平成27年~31年)高難度物質変換反応の開発を指向した精密制御反応場の創出

長谷川 淳也 » English

所属 北海道大学触媒科学研究所
役職 教授
連絡先 Email
HP http://www.cat.hokudai.ac.jp/hasegawa/
専門分野 理論化学、計算化学、触媒化学
研究キーワード 化学反応ポテンシャル面
所属学会・研究会 日本化学会、米国化学会、触媒学会、分子科学会

概要

◆研究課題:
『生体触媒反応場の精密制御に資する理論計算手法の開発と応用』

◆研究内容:
 生体触媒やそれに類する反応場と触媒機構の解析を通し、精密制御反応場の構築に寄与する。反応場の制御は触媒性能の向上において極めて重要である。また、生体触媒においては、鉄イオンが多くの酵素の活性中心となっており、系間交差を経る反応経路を探索することも重要である。そこで本研究では、生体触媒反応場を精密制御するために、タンパク質キャビティーなどの柔軟反応場設計に資する理論計算手法、スピン状態が遷移する錯体などの反応機構を解明できる理論計算手法を開発する。また、これらの計算手法に関する開発成果を応用計算に活用する。
 本研究では、当該新領域研究における実験研究グループと連携し、これまで未解明である反応のメカニズムを明らかにし、触媒設計の指針を提案する。このような研究成果を挙げることで、精密反応場制御の新領域開拓に貢献する。

研究業績

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原著論文

  • "Photo-induced ß-Elimination of 9-Fluorenylmethanol Leading to Dibenzofulvene"
    Nageh, H.; Zhao,J.; Nakayama, A.; Hasegawa, J.; Wang, Y.; Nakano, T.
    Chem. Comm., 2017, 53, 8431-8434
  • "Selective Dehydration of Mannitol to Isomannide over H-Beta Zeolite"
    Yokoyama,H.; Kobayashi, H.; Hasegawa, J.; Fukuoka, A.
    ACS Catal., 2017, 7, 4828-4834
  • "Hidden radical reactivity of the [FeO]2+ group in the H-abstraction from methane: DFT and CASPT2 supported mechanism by the example of model iron (hydro) oxide species"
    Kovalskii, V.; Shubin, A.; Chen, Y.; Ovchinnikov, D.; Ruzankin, J. ; Hasegawa, J.; Zilberberg, I.; Parmon, V. N.
    Chem. Phys. Letters, 2017, 679, 193-199
  • "A Coordination Strategy to Realize a Sextuply Bonded Complex"
    Chen, Y.; Hasegawa, J.; Yamaguchi, K.; Sakaki, S.
    Phys. Chem. Chem. Phys., 2017, in press
  • "Gold nanoparticles on OMS-2 for heterogeneously catalyzed aerobic oxidative α,β-dehydrogenation of β-heteroatom-substituted ketones"
    Yoshii, D.; Jin, X.; Yatabe, T.; Hasegawa, J.; Yamaguchi, K.; Mizuno, N.
    Chem. Commun., 2016, 52, 14314-14317
  • "Highly Active and Robust Metalloporphyrin Catalysts for the Synthesis of Cyclic Carbonates from a Broad Range of Epoxides and Carbon Dioxide."
    Maeda, C.; Shimonishi, J.; Miyazaki, R.; Hasegawa, J.; Ema, T.
    Chem. Eur. J., 2016, 22(19), 6556-6563
  • "Electronic Polarization Effect of the Water Environment in Charge-Separated Donor-Acceptor Systems: An Effective Fragment Potential Model Study"
    Yanai, K,; Ishimura, K.; Nakayama, A.; Schmidt, M.; Gordon, M.; Hasegawa, J.
    J Phys. Chem. A, 2016, 120(51), 10273-10280
  • "Gold nanoparticles on OMS-2 for heterogeneously catalyzed aerobic oxidative α, β-dehydrogenation of b-heteroatom-substituted ketones"
    Yoshii, D.; Jin, X.; Yatabe, T.; Hasegawa, J.; Yamaguchi, K.; Mizuno, N.
    Chem. Comm., 2016, 52, 14314-14317
  • "Spin-blocking effect in CO and H2 binding reactions to molybdenocene and tungstenocene: A theoretical study on the reaction mechanism via minimum energy intersystem-crossing point"
    Watanabe, K.; Nakatani, N.; Nakayama, A.; Higashi, M.; Hasegawa, J.
    Inorg. Chem., 2016, 55(16), 8082-8090
  • "A DFT and Multi-configurational Perturbation Theory Study on O2 Binding to a Model Heme Compound via the Spin-change Barrier"
    Kitagawa, Y.; Chen, Y.; Nakatani, N.; Nakayama, A.; Hasegawa, J.
    Phys. Chem. Chem. Phys., 2016, 18, 18137-18144
  • "Highly Active and Robust Metalloporphyrin Catalysts for the Synthesis of Cyclic Carbonates from a Broad Range of Epoxides and Carbon Dioxide"
    Maeda, C.; Shimonishi, J.: Miyazaki, R.; Hasegawa, J.; Ema, T.
    Chemistry, Eur. J., 2016, 22(19), 6556-6563
  • "Platinum-catalyzed reduction of amides with hydrosilanes bearing dual Si-H groups: a theoretical study of the reaction mechanism"
    Nakatani, N.; Hasegawa, J.; Sunada, Y.; Nagashima, H.
    Dalton Trans., 2015, 44, 19344-19356
  • "meso-Dibenzoporphycene has a Large Bathochromic Shift and a Porphycene Framework with an Unusual Cis Tautomeric Form"
    Oohora, K.; Ogawa, A.; Fukuda, T.; Onoda, A.; Hasegawa, J.; Hayashi, T.
    Angew. Chem., Int. Ed., 2015, 54, 6227-6230
  • "Quaternary ammonium hydroxide as a metal-free and halogen-free catalyst for the synthesis of cyclic carbonates from epoxides and carbon dioxide"
    Ema, T.; Fukuhara, K.; Sakai, T.; Ohbo, M.; Bai, F.-Q.; Hasegawa, J.
    Catal. Sci. Technol., 2015, 5, 2314-2321

総説・解説

  • 「Theoretical Study on Highly Active Bifunctional Metalloporphyrin Catalysts for the Coupling Reaction of Epoxides with Carbon Dioxide.」 Hasegawa, J.; Miyazaki, R.; Maeda, C.; Ema, T., Chem. Rec., 16, 2260-2267, 5, 2016
  • 「Theoretical Study on Highly Active Bifunctional Metalloporphyrin Catalysts for the Coupling Reaction of Epoxides with Carbon Dioxide」 Hasegawa, J.; Miyazaki, R.; Maeda, C.; Ema, T., Chem. Rec., 16, 2260-2267, 5, 2016

国際会議

  • Thai-Japan Symposium in Chemistry
    "Constraint Structure Optimization on Potential Energy Surface", Invited Lecture
    Hasegawa, J.
    2016年10月10日~2016年10月14日, Chiang Mai, Thailand
  • EMN Meeting on Computation and Theory
    "Transition states of spin-crossing reactions", Invited Lecture
    Hasegawa, J.
    2016年10月10日~2016年10月14日, Las Vegas, USA
  • #277 Interplay between Theory and Experiment in Catalytic Research, 2015環太平洋国際化学会議 (PACIFICHEM 2015)
    "CO2 fixation mechanism of bifunctional porphyrin catalyst: a theoretical study", Invited Lecture
    Haasegawa, J.
    2015年12月15日~2015年12月20日, Honolulu, USA
  • 19th International Annual Symposium on Computational Science and Engineering (ANSCSE19)
    "Transition State of Spin-State Crossing Reactions", Plenary Lecture
    Hasegawa, J.
    2015年6月17日~2015年6月19日, Ubon Ratchathani, Thailand

媒体掲載

  • Synfacts, 雑誌記事
    「Gold-Catalyzed Aerobic Oxidative α,β-Dehydrogenation of Ketones」
    Yoshii, D.; Jin. X.; Yatabe, T.; Hasegawa, J.; Yamaguchi, K.; Mizuno, N., 2017年3月
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学会運営

  • 「Japan・France・Spain Joint-Symposium on Theoretical and Computational Science of Complex Systems」
    国際会議, Member of organization committee, 2016年10月26日~2016年10月28日, Kyoto, Japan
  • 「The Pure and Applied Chemistry International Conference 2016 (PACCON2016)」
    国際会議, Scientific Committee, 2016年2月9日~2016年2月11日, Bangkok, Thailand
  • 「分子研研究会「触媒の分子科学」」
    国内会議, 世話人, 2015年3月9日~2015年3月10日, 岡崎, 日本