文部科学省 新学術領域研究(平成27年~31年)高難度物質変換反応の開発を指向した精密制御反応場の創出

荘司 長三 » English

所属 名古屋大学大学院理学研究科
役職 准教授
連絡先 Email
HP http://bioinorg.chem.nagoya-u.ac.jp/index.html
専門分野 生体関連化学
研究キーワード ヘム蛋白質、シトクロムP450、疑似基質
所属学会・研究会 日本化学会、日本化学会 生体機能関連化学部会、錯体化学会、高分子学会、アメリカ化学会

概要

◆研究課題:
『外部添加因子による生体触媒反応場の制御と高難度物質変換』

◆研究内容:
酵素反応は,対象とする化学物質の物質変換を行うのが通常であるが,酵素は常に正常に働いているわけではなく,時として誤作動して本来の対象基質ではない基質が反応することがある.酵素をうまく騙して意図的に誤作動状態を作り出すと,野生型の酵素をそのまま使って様々な酸化反応を行うことができる.また,ヘム(鉄ポルフィリン錯体)を補欠分子族として有するヘム蛋白質は,ヘムと構造が良く似た合成金属錯体を取り込むため,この誤認識を利用することで,ヘム以外の金属錯体を活性中心とする人工金属錯体を作製可能である.本研究では,生体触媒に合成化合物を取り込ませることによる酵素機能改変手法の開発と人工酵素による高難度物質変換を試みている。

研究業績

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原著論文

  • "Capturing an initial intermediate during the P450nor enzymatic reaction using time-resolved XFEL crystallography and caged-substrate"
    Tosha, T.; Nomura, T.; Nishida, T.; Saeki, N.; Okubayashi, K.; Yamagiwa, R.; Sugahara, M.; Nakane, T.; Yamashita, K.; Hirata, K.; Ueno, G.; Kimura, T.; Hisano, T.; Muramoto, K.; Sawai, H.; Takeda, H.; Mizohata, E.; Yamashita, A.; Kanematsu, Y.; Takano, Y.; Nango, E.; Tanaka, R.; Nureki, O.; Shoji, O.; Ikemoto, Y.; Murakami, H.; Owada, S.; Tono, K.; Yabashi, M.; Yamamoto, M.; Ago, H.; Iwata, S.; Sugimoto, H.; Shiro, Y.; Kubo, M.
    Nature Communications, 2017, 8(1), 1585
  • "Inhibiting Aggregation of β-Amyloid by Folded and Unfolded Forms of Fimbrial Protein of Gram-Negative Bacteria"
    Yamamoto, K.; Oyaizu, M.; Takahashi, T.; Watanabe, Y.; Shoji, O.
    ChemistrySelect, 2017, 2(28), 9058-9062
  • "α-Oxidative decarboxylation of fatty acids catalysed by cytochrome P450 peroxygenases yielding shorter-alkyl-chain fatty acids"
    Onoda, H.; Shoji, O.; Suzuki, K.; Sugimoto, H.; Shiro, Y.; Watanabe, Y.
    Catal. Sci. Technol., 2018, 8(2), 434-442
  • "Structures of the Heme Acquisition Protein HasA with Iron(III)-5,15-Diphenyl-Porphyrin and Derivatives Thereof as an Artificial Prosthetic Group"
    Uehara, H.; Shisaka, Y.; Nishimura, T.; Sugimoto, H.; Shiro, Y.; Miyake, Y.; Shinokubo, H.; Watanabe, Y.; Shoji, O
    Angew. Chem. Int. Ed, 2017, 56, 15279-15283
  • "Control of Stereoselectivity of Benzylic Hydroxylation Catalysed by Wild-type Cytochrome P450BM3 Using Decoy Molecules"
    Suzuki, K.; Stanfield, J. K.; Shoji, O.; Yanagisawa, S.; Sugimoto, H.; Shiro, Y.; Watanabe, Y.
    Catal. Sci. Technol., 2017, 7, 3332-3338
  • "Direct Hydroxylation of Benzene to Phenol by Cytochrome P450BM3 Triggered by Amino Acid Derivatives "
    Shoji, O.; Yanagisawa, S.; Stanfield, J. K.; Suzuki, K.; Cong, Z.; Sugimoto, H.; Shiro, Y.; Watanabe, Y.
    Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 10324-10329
  • "A Substrate-Binding-State Mimic of H2O2-Dependent Cytochrome P450 Produced by One-point Mutagenesis and Peroxygenation of Non-native Substrates "
    Shoji, O.; Fujishiro, T.; Nishio, K.; Kano, Y.; Kimoto, H.; Chien, S.-C.; Onoda, H.; Muramatsu, A.; Tanaka, S.; Hori, A.; Sugimoto, H.; Shiro, Y.; Watanabe, Y.
    Catal. Sci. Tech, 2016, 6, 5806-5811
  • "Use of apomyoglobin to gently remove heme from a H2O2-dependent cytochrome P450 and allow its reconstitution"
    Chien, S.-C.; Shoji, O.; Morimoto, Y.; Watanabe, Y.
    New J. Chem., 2017, 41, 302-307
  • "Monooxygenation of Nonnative Substrates Catalyzed by Bacterial Cytochrome P450s Facilitated by Decoy Molecules"
    Shoji, O.; Watanabe, Y.
    Chemistry Letters, 2017, 46, 278-288
  • "Acetate anion-triggered peroxygenation of non-native substrates by wild-type cytochrome P450s"
    Onoda, H.; Shoji, O.; Watanabe, Y.
    Dalton Trans, 2015, 44, 15316-15323
  • "Improved oxidation of aromatic and aliphatic hydrocarbons using rate enhancing variants of P450Bm3 in combination with decoy molecules"
    Munday, S. D.; Shoji, O.; Watanabe, Y.; Wong, L.-L.; Bell, S. G.
    Chem. Commun., 2016, 52, 1036-1039

総説・解説

  • 「金属酵素による酸化反応と反応機構」 荘司長三, 『活性酸素・フリーラジカルの科学』日本化学会編, 2, 34-41, 2016

国際会議

  • 255thACS National Meeting & Exposition
    "Switchable stereoselectivity in monooxygenation of non-native substrates by P450BM3 using decoy molecules", Poster Presentation
    Suzuki,K.:Shoji,O.:Stanfield,J.:Sugimoto,H.:Shiro,Y.:Watanabe,Y.
    2018年3月18日~2018年3月22日, New Orleans, LA, USA
  • 255thACS National Meeting & Exposition
    "Reconstitution of self-sufficient cytochrome P450 with artificial metal complexes", Poster Presentation
    Omura,K.:Aiba,Y.:Ariyasu,S.:Shoji,O.:Sugimoto,H.:Shiro,Y.:Watanabe,Y.
    2018年3月18日~2018年3月22日, New Orleans, LA, USA
  • 255thACS National Meeting & Exposition
    "Hydroxylation of gaseous alkanes and benzene catalyzed by cytochrome P450BM3 using decoy molecules as a substrate analogue", Oral Presentation
    Shoji,O.: Watanabe,Y
    2018年3月18日~2018年3月25日, New Orleans, LA, USA
  • 11th Japan-China Joint Symposium on Metal Cluster Compounds
    "Hydroxylation of Nonnative Substrate Catalyzed by Cytochrome P450BM3 using Decoy Molecules", Invited Lecture
    O. Shoji
    2017年10月7日~2017年10月10日, Nagoya, Japan
  • The 2nd Japan-US Bilateral Meeting on Coordination Chemistry
    "Nonnative Substrate Hydroxylation Catalyzed by Cytochrome P450BM3 without any Mutagenesis", Invited Lecture
    O. Shoji
    2017年9月15日~2017年9月16日, Sapporo, Japan
  • HALCHEM VIII
    "Use of the malfunction of cytochrome P450BM3 induced by decoy molecules with an aromatic ring for the propane hydroxylation", Poster Presentation
    D. Nakamura, Z. Cong, K. Komoda, H. Amii, O. Shoji, Y. Watanabe
    2017年9月12日~2017年9月15日, INUYAMA, JAPAN
  • 第2回精密制御反応場国際シンポジウム( 2nd International Symposium on Precisely Designed Catalysts with Customized Scaffolding )
    "Development of Biocatalysts for Extremely Difficult Oxidation Reactions", Invited Lecture
    O. Shoji
    2017年5月12日~2017年5月13日, 吹田, 日本
  • the 5th Symposium on Advanced Biological Inorganic Chemistry (SABIC-2017)
    "Gaseous Alkane Hydroxylation Catalyzed by Cytochrome P450BM3 Assisted by Next Generation Decoy Molecules ", Keynote Lecture
    O. Shoji
    2017年1月7日~2017年1月12日, Kolkata, India
  • AsBIC8
    "Growth Inhibition of Pseudomonas Aeruginosa by Hasa with Synthetic Metal Complexes and A Novel Elimination System of Bacteria by Photo-Irradiation", Invited Lecture
    O. Shoji, C. Shirataki, Y. Shisaka, H. Uehara, Y. Iwai, A. Nakashima, M. Terada, S. Ozaki, H. Sugimoto, Y. Shiro, Y. Watanabe
    2016年12月4日~2016年12月9日, Auckland, Newzealand
  • Japan-Korea-Taiwan Bioinorganic Chemistry Symposium (日韓台生物無機化学シンポジウム)
    "Non-native Substrate Hydroxylation catalyzed by Cytochrome P450s Utilizing False Recognition of Target Substrates ", Invited Lecture
    O. Shoji
    2016年9月29日~2016年9月30日, Okazaki, Japan
  • 錯体化学会第66回討論会シンポジウム
    "Construction of Biocatalysts Based on Substrate Misrecognition of Enzymes ", Invited Lecture
    O. Shoji
    2016年9月10日~2016年9月12日, Fukuoka, Japan
  • Japan-Australia Joint Symposium on Coordination Chemistry (JAJSCC2016)
    "Hydroxylation of Non-Native Substrates by Tricking the Substrate Recognition of Cytochrome P450s ", Invited Lecture
    O. Shoji
    2016年9月8日~2016年9月10日, Fukuoka, Japan
  • SeleCa Workshop on Artificial Metalloenzymes
    "Gaseous Alkane Hydroxylation by Cytochrome P450s Assisted by Decoy Molecules ", Invited Lecture
    O. Shoji
    2016年9月5日~2016年9月5日, Aachen, Germany
  • FOR 1405 Symposium with external guests at the RWTH Aachen University
    "Gaseous alkane hydroxylation by tricking the substrate recognition of cytochrome P450s ", Invited Lecture
    O. Shoji
    2016年9月1日~2016年9月3日, Aachen, Germany
  • Pacifichem 2015
    "Activation of cytochrome P450BM3 by decoy molecules for gaseous alkane hydroxylation", Invited Lecture
    O. Shoji, Y. Watanabe
    2015年12月15日~2015年12月20日, Honolulu, Hawaii, USA
  • BIOTRANS2015
    "Hydroxylation of Gaseous Alkanes Catalyzed By Cytochrome P450BM3 Triggered By Decoy Molecules", Invited Lecture
    O. Shoji, Y. Watanabe
    2015年7月26日~2015年7月30日, Vienna, Austria
  • ICBIC17
    "Growth inhibition of Pseudomonas aeruginosa by HasA with metal-phthalocyanine and a novel elimination system of bacteria by photo-irradiation", Invited Lecture
    O. Shoji, C. Shirataki, Y. Iwai, A. Nakashima, M. Terada, S. Ozaki, H. Sugimoto, Y. Shiro, Y. Watanabe
    2015年7月20日~2015年7月24日, Beijing, China

国内学会(会議)

  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "緑膿菌のヘム獲得タンパク質を用いた新規殺菌法の開発", ポスター発表
    吉村麻実、愛場雄一郎、荘司長三、渡辺芳人
    2018年3月20日~2018年3月23日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "緑膿菌のヘム輸送蛋白質複合体PhuUV-Tに関する研究", 口頭発表
    榊原 えりか、四坂 勇磨、荘司 長三、杉本宏、渡辺 芳人
    2018年3月20日~2018年3月23日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "緑膿菌のヘム獲得タンパク質を用いた新規殺菌法の開発", 口頭発表
    吉村麻実、愛場雄一郎、荘司長三、渡辺芳人
    2018年3月20日~2018年3月23日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "緑膿菌のヘム獲得システムを利用した光線力学的殺菌法の開発", 口頭発表
    山田志歩、四坂勇磨、岩井佑介、荘司長三、渡辺芳人
    2018年3月20日~2018年3月23日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "高度好熱菌由来Argonauteタンパク質への人工核酸の取り込みと効率的なDNA切断", 口頭発表
    山口華苗、愛場雄一郎、荘司長三、渡辺芳人
    2018年3月20日~2018年3月23日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "効果的なインベージョン複合体形成に向けたペプチド核酸(PNA)の開発", ポスター発表
    中森祥哉、愛場雄一郎、荘司長三、渡辺芳人
    2018年3月20日~2018年3月23日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "効果的なインベージョン複合体形成に向けたペプチド核酸(PNA)の開発", 口頭発表
    中森祥哉、愛場雄一郎、荘司長三、渡辺芳人
    2018年3月20日~2018年3月23日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "Ru錯体修飾PNAの高効率なInvasionと光活性評価", 口頭発表
    日比野柾、愛場雄一郎、荘司長三、渡辺芳人
    2018年3月20日~2018年3月23日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "Analyzing the mechanism of growth inhibition against Pseudomonas aeruginosa using heme acquisition protein HasA with synthetic metal complexes", 口頭発表
    Shisaka,Y.:Shoji,O.:Uehara,H.:Iwai,Y.:Nakashima,A.:Watanabe,Y.
    2018年3月20日~2018年3月23日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "シトクロムP450が触媒する菌体内芳香族水酸化反応の外部添加因子による活性化", ポスター発表
    唐澤昌之、荘司長三、渡辺芳人
    2018年3月20日~2018年3月22日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "シトクロムP450が触媒する菌体内芳香族水酸化反応の外部添加因子による活性化", 口頭発表
    唐澤昌之、荘司長三、渡辺芳人
    2018年3月20日~2018年3月22日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "Analyzing Degradation Mechanism of Fatty Acid to The Next Shorter Fatty Acid Using Hydrogen Peroxide Activated by Cytochrome P450 Peroxygenase", 口頭発表
    Onoda,H.:Shoji,O.:Suzuki,K.:Sugimoto,H.:Shiro,Y.:Watanabe,Y.
    2018年3月20日~2018年3月22日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "Hydroxylation of small gaseous alkane by mutated cytochrome P450BM3 with decoy molecules", 口頭発表
    Ariyasu,S.:Shoji,O.:Aiba,Y.:Sugimoto,H.:Shiro,Y.:Watanabe,Y.
    2018年3月20日~2018年3月23日, 船橋
  • 日本化学会 第98春季年会 (2018)
    "芳香環を有する新規デコイ分子によるシトクロムP450BM3の誤作動誘起を用いたガス状アルカンの水酸化", 口頭発表
    中村大介、荘司長三、森内敏之、杉本宏、城宜嗣、網井秀樹、渡辺芳人
    2018年3月20日~2018年3月23日, 船橋
  • 第7回名古屋大学シンクロトロン光研究センターシンポジウム
    "疑似基質による酸化酵素の誤作動誘起と高難度水酸化反応", 口頭発表
    荘司長三、小野田浩宜、元川竜平、中川洋、渡辺芳人
    2018年1月19日~2018年1月19日, 名古屋
  • 第50回酸化反応討論会
    "疑似基質による酸化酵素の高活性化と不活性アルカン類の水酸化", 口頭発表
    荘司長三、有安真也、鈴木和人、中村大、唐澤昌之、愛場雄一、渡辺芳人
    2017年11月11日~2017年11月12日, 横浜
  • 50周年記念プレシンポジウム~CREST・さきがけ「革新的触媒」メタン資源利用に向けて~
    "疑似基質による酵素活性化とメタン水酸化", 口頭発表
    荘司長三
    2017年11月10日~2017年11月10日, 横浜
  • 第57回オーロラセミナー
    "疑似基質による生体触媒の誤作動誘起と高難度酸化反応", 招待講演
    荘司長三
    2017年7月23日~2017年7月24日, 北海道上川郡東神楽町
  • 第63回高分子研究発表会(神戸)
    "シトクロムP450導入高分子ゲルにおける酵素活性制御", ポスター発表
    小原健司、小野田浩宜、荘司長三、山口浩靖
    2017年7月14日~2017年7月14日, 神戸
  • 第27回金属の関与する生体関連反応シンポジウム(SRM2017)
    "芳香環を有する疑似基質を用いたシトクロムP450BM3の誤作動誘起とプロパンの水酸化反応", ポスター発表
    中村大介、叢 志奇、小茂田和希、網井秀樹、荘司長三、渡辺芳人
    2017年6月16日~2017年6月17日, 東京
  • 第27回金属の関与する生体関連反応シンポジウム(SRM2017)
    "ヘム獲得蛋白質と合成金属錯体の複合体による緑膿菌の増殖抑制", 口頭発表
    荘司長三
    2017年6月16日~2017年6月17日, 東京
  • 第14回フッ素相模セミナー
    "フッ素含有疑似基質による酸化酵素の誤作動誘起と高難度酸化反応", 招待講演
    荘司長三
    2017年6月1日~2017年6月2日, 神奈川県綾瀬市
  • 日本化学会 第97春季年会 (2017)
    "生体触媒の誤作動を利用するガス状アルカンの触媒的変換反応", 口頭発表
    荘司長三
    2017年3月16日~2017年3月19日, 横浜
  • 第2回公開シンポジウム
    "分子認識による反応場制御", 口頭発表
    山口浩靖
    2017年1月25日~2017年1月26日, 名古屋
  • JXエネルギー株式会社講演会
    "酸化酵素の誤作動を利用するバイオ触媒系の創成", 招待講演
    荘司長三
    2016年12月26日~2016年12月26日, 横浜
  • 第8回 岩澤コンファレンス「サステイナブル社会のための最先端触媒化学・表面科学」
    "酵素の誤作動を誘起する偽の基質と高難度酸化反応", 招待講演
    荘司長三
    2016年12月5日~2016年12月6日, 名古屋
  • フルオラス科学研究会第9回シンポジウム
    "フッ素置換疑似基質による生体触媒の反応制御", 招待講演
    荘司長三
    2016年10月7日~2016年10月7日, 名古屋
  • 東京理科大学講演会
    "酵素の誤作動を利用する高難度物質変換", 招待講演
    荘司長三
    2016年10月5日~2016年10月5日, 東京
  • 第26回バイオ・高分子シンポジウム
    "疑似基質による生体触媒の誤作動と高難度酸化反応", 口頭発表
    荘司 長三、叢 志奇、柳澤颯太、杉本 宏、城 宜嗣、渡辺 芳人
    2016年7月28日~2016年7月29日, 東京
  • 第1回産総研中国センター酵素研究セミナー
    "疑似基質による生体触媒の反応制御", 招待講演
    荘司長三
    2016年6月28日~2016年6月28日, 東広島
  • 第16回日本蛋白質科学会年会
    "疑似基質による反応空間制御とガス状アルカンの水酸化反応", 招待講演
    荘司長三
    2016年6月7日~2016年6月9日, 福岡
  • 分子研研究会「金属錯体の非対称配位圏設計と異方集積化が拓く新物質創成科学」
    "外部添加因子による生体触媒の反応空間制御", 招待講演
    荘司長三
    2016年3月5日~2016年3月6日, 岡崎
  • 新学術領域研究「精密制御反応場」第1回公開シンポジウム
    "生体触媒の基質誤認識を利用する不活性炭化水素へ酸素原子挿入反応触媒系の開発", 招待講演
    荘司長三
    2016年1月30日~2016年1月30日, 東京
  • 第48回酸化反応討論会
    "次世代疑似基質によるシトクロムP450BM3の活性化とガス状アルカンの水酸化", 口頭発表
    荘司長三、叢 志奇、杉本 宏、城 宜嗣、渡辺芳人
    2015年10月23日~2015年10月24日, 京都
  • 第9回バイオ関連化学シンポジウム
    "野生型シトクロムP450BM3によるガス状アルカンの水酸化反応を可能とする次世代疑似基質", 口頭発表
    荘司長三、叢 志奇、笠井千枝、杉本 宏、城 宜嗣、渡辺芳人
    2015年9月10日~2015年9月12日, 熊本

媒体掲載

  • Chemistry Letters, カバーピクチャ
    O. Shoji, Y. Watanabe, 2017年3月5日
    PDF File
  • Catalysis Science & Technology, カバーピクチャ
    O. Shoji, T. Fujishiro, K. Nishio, Y. Kano, H. Kimoto, S. Chien, H. Onoda, A. Muramatsu, S. Tanaka, A. Hori, H. Sugimoto, Y. Shiro, Y. Watanabe, 2016年8月7日
    PDF File

学会運営

  • 「第66回高分子討論会」
    国内会議, 特定テーマ セッションオーガナイザー, 2017年9月20日~2017年9月22日, 松山, 日本
  • 「錯体化学会第65回討論会 シンポジウム」
    国際会議, 世話人, 2015年9月21日~2015年9月23日, 奈良, 日本